万博手机版max网页版师生在Nature Communications上发表最新研究成果

    发布日期:2024年03月20日 14:36 点击:

    3月18日,我院施伟东教授团队在自然科学领域顶级期刊Nature Communications上发表研究论文“Well-defined diatomic catalysis for photosynthesis of C2H4 from CO2”。江苏大学为第一完成单位,博士生解仲凯为第一作者,江苏大学施伟东为第一通讯作者,中国科学院长春应用化学研究所宋术岩为共同通讯作者。

    在能源需求日益增加和二氧化碳(CO2)排放问题日益严重的背景下,光催化CO2还原作为一种将CO2转化为高附加值化学品的绿色可持续发展方式而备受关注。双原子催化剂因其特定的电子重分布和空间接近性,已成为高效CO2光合成乙烯(C2H4)的重点研究对象。目前双原子催化剂的制备方式主要采用自下而上的合成策略,然而,由于相邻金属单原子在亚纳米距离下强相互排斥作用,使得自下而上的合成策略易导致异核原子随机分布,严重阻碍了催化性能的深度优化和反应机理的精准探索。

    因此,本工作提出了一种全新的自上而下的离子切割工艺,用于制备高度有序的异核双原子催化剂,并成功将高度有序的CuAu双原子(原子间距仅2-3 Å)锚定在TiO2催化剂表面,且基于CuAu异核原子间优异的空间接近性和电子重组效应,该双原子催化剂展示出极低的C-C耦合能垒,成功实现了高效稳定的CO2光合成C2H4,其中CO2光合成C2H4活性和选择性分别为568.8 μmol·g-1·h-1和68.3 %,且持续催化时长高达120 h,这在已报道的同类催化剂中是综合性能最为突出的。这一发现不仅为制备具有高度有序异核双原子催化剂提供了一种自上而下的新策略,而且为催化性能的深度优化和异核原子间协同催化机制的精准探索提供了支持。

    该工作得到了国家杰出青年科学基金、国家自然科学基金等项目资助。

    文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-46745-3